Verbrauchter Kernbrennstoff
Abgebrannter oder verbrauchter Kernbrennstoff (Spent nuclear fuel, SNF) ist Kernbrennstoff aus einem Kernreaktor (normalerweise einem Kernkraftwerk). Er ist nicht länger nutzbar, um die Kettenreaktion (Neutroneninduzierte Kernspaltung) in einem gewöhnlichen thermischem Reaktor aufrechtzuerhalten. Im Kernbrennstoffkreislauf kann er erheblich unterschiedliche Isotopenbestandteile beinhalten.
Art des abgebrannten Brennstoffs
Nanomaterial-Eigenschaften
Im Oxid-Brennstoff gibt es intensive Temperaturgradienten, die dazu führen, dass Spaltprodukte migrieren. Das Zirkonium neigt dazu, sich in die Mitte des Brennstoffs zu bewegen. Pellets, bei denen die Temperatur am höchsten ist, während sich die niedriger siedenden Spaltprodukte zum Rand des Pellets bewegen. Das Pellet enthält wahrscheinlich viele kleine Blase-ähnliche Poren, die sich während der Nutzung bildeten; das Spaltprodukt Xenon wandert in diese Lücken. Ein Teil dieses Xenons zerfällt dann zu Cäsium. Daher enthalten viele dieser Blasen eine große Konzentration von 137Cs.
Bei MOX-Brennelementen, wenn Xenon aus dem Brennstoff austritt, diffundiert es aus den plutoniumreichen Bereichen des Brennstoffs und wird dann im umgebenden Urandioxid eingeschlossen, Neodym neigt dazu, nicht mobil zu sein.
Auch metallische Partikel einer Legierung aus Mo-Tc-Ru-Pd neigen dazu, sich im Brennstoff zu bilden. Andere Feststoffe bilden sich an der Grenze zwischen den Urandioxidkörnern, der Großteil der Spaltprodukte verbleibt jedoch im Urandioxid gelöst als Mischkristall. Es existiert ein Papier, in dem eine Methode beschrieben wird, nicht-radioaktives von aktivem Uran aus abgebrannten Brennelementen abzuscheiden.[1]
Spaltprodukte
3% der Masse bestehen aus Spaltprodukten von 235U und 239Pu (auch indirekte Produkte in der Zerfallskette); diese werden beim radioaktiven Müll berücksichtigt oder können für verschiedene industrielle und medizinische Zwecke weiter abgetrennt werden. Die Spaltprodukte enthalten jedes Element aus Zink bis zum Lanthanoide; ein Großteil der Spaltausbeute konzentriert sich auf zwei Peaks, einen in der zweiten Übergangsreihe (Zirconium, Molybdän, Technetium, Ruthenium, Rhodium, Palladium, Silber) und die andere, hinten im Periodensystem (Iod, Xenon, Caesium, Barium, Lanthan, Cerium, Neodym). Viele der Spaltprodukte sind entweder nicht radioaktiv oder nur Radionuklide von kurzer Dauer. Eine beträchtliche Anzahl sind jedoch mittel- bis langlebige Radioisotope wie 90Sr, 137Cs, 99Tc and 129I. Mehrere Länder haben Untersuchungen durchgeführt, um die seltenen Isotope in Spaltabfällen zu trennen, einschließlich der "Spaltplatinoide" (Ru, Rh, Pd) und Silber (Ag), um die Wiederaufbereitungskosten auszugleichen. Dies wird derzeit nicht kommerziell betrieben.
Die Spaltprodukte können die Thermal-Eigenschaften des Urandioxids verändern; Lanthanoide-Oxide neigen dazu, die Wärmeleitfähigkeit des Kernbrennstoffs zu erniedrigen, während die metallischen Nanopartikel die Wärmeleitfähigkeit des Kernbrennstoffs geringfügig erhöhen.
Tabelle der chemischen Daten
| Element | Gas | Metal | Oxid | Feste Lösung |
|---|---|---|---|---|
| Br Kr | Ja | - | - | - |
| Rb | Ja | - | Ja | - |
| Sr | - | - | Ja | Ja |
| Y | - | - | - | Ja |
| Zr | - | - | Ja | Ja |
| Nb | - | - | Ja | - |
| Mo | - | Ja | Ja | - |
| Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sb | - | Ja | - | - |
| Te | Ja | Ja | Ja | Ja |
| I Xe | Ja | - | - | - |
| Cs | Ja | - | Ja | - |
| Ba | - | - | Ja | Ja |
| La Ce Pr Nd Pm Sm Eu | - | - | - | Ja |
Plutonium
Etwa 1 % der Masse sind 239Pu und 240Pu, resultierend aus der Umwandlung von 238U, das entweder als nützliches Nebenprodukt oder als gefährlicher und ungünstiger Abfall angesehen werden kann. Eines der Hauptanliegen ist es die Verbreitung von Kernwaffen ist zu verhindern, da dieses Plutonium nicht in den Besitz von Staaten gelangen darf, die unter den Atomwaffensperrvertrag fallen. Wenn der Reaktor normal betrieben wurde, entsteht ausschließlich nicht-waffenfähiges Plutonium in Reaktorqualität, es enthält mehr als 19 % 240Pu und weniger als 80 % 239Pu, das macht es nicht ideal für die Herstellung von Atombomben. Wenn die Bestrahlungsdauer kurz gehalten wurde, erreicht das Plutonium Waffenqualität mit mehr als 93 % Plutonium-239.
Uran
96% der Masse ist das restliche Uran: der größte Teil des ursprünglichen 238U und ein wenig 235U. In der Regel ist das 235U weniger als 0,83 % der Masse zusammen mit 0,4 % 236U. Zum Vergleich enthält natürliches Uran etwas mehr als 0,7 % Uran-235. Aufgrund der Urananreicherung findet sich auch eine geringfügig erhöhte Menge Uran-234, welches in natürlichem Uran als Zerfallsprodukt des Alphazerfalls Uran-238 vorliegt. Da die Anreicherung leichtere Isotope anreichert, erhöht sich der Anteil von Uran-234 verhältnismäßig sogar stärker. Im Kernreaktor fängt ein Teil des Uran-234 Neutronen ein und wird damit zu spaltbarem Uran-235. Jedoch ist ein allzu hoher Uran-234 Gehalt nachteilig, da es die Neutronenökonomie nachteilig beeinflussen kann.
Wiederaufbereitetes Uran beinhaltet 236U, welches in der Natur quasi nicht vorkommt; dies ist ein Isotop, das als ein als Fingerabdruck für aufbereiteten Reaktorbrennstoff verwendet wird. Uran-236 ist ein unvermeidliches Nebenprodukt, da ein gewisser Teil der Neutroneneinfänge von Uran-235 nicht zur Kernspaltung führen, sondern Uran-236 bilden.
Bei Verwendung von Thorium zur Herstellung von spaltbarem 233U, wird im abgebrannten Kernbrennstoff das 233U eine Halbwertszeit von 159.200 Jahren haben (es sei denn, dieses Uran wird durch einen chemischen Prozess aus dem abgebrannten Brennstoff entfernt). Das Vorhandensein von 233U wirkt sich langfristig auf den radioaktiven Zerfall des abgebrannten Brennstoffs aus. Im Vergleich zu MOX-Brennelementen ist die Aktivität in den Zyklen mit Thorium um eine Million Jahre höher, da das nicht vollständig zerfallenes 233U vorhanden ist.
Zum Natururan-Brennstoff, wie er in Schwerwasser-Reaktoren wie zum Beispiel dem CANDU zun Einsatz kommt:
Die fossile Komponente beginnt bei 0,71 % 235U-Konzentration in natürlichem Uran. Bei der Entladung beträgt die gesamte spaltbare Komponente immer noch 0,50 % (0,23 %). 235U 0,27 % spaltbar 239Pu, 241Pu Der Brennstoff wird nicht etwa aus dem Reaktor entfernt, weil es „nichts mehr zu verbrauchen“ gäbe, sondern weil sich Neutronen absorbierende Spaltprodukte angesammelt haben und das Verhalten des Brennstoffes deshalb außerhalb akzeptabler Parameter liegt, teilweise das Aufrechterhalten einer Kettenreaktion sogar unmöglich sein kann. Da (wie oben erwähnt) der „verbrauchte“ Brennstoff aus üblichen Leichtwasserreaktoren (LWR) immer noch mehr spaltbares Material enthält als natürliches Uran, gibt es Bestrebungen, diesen als „Brennstoff“ in Schwerwasserreaktoren einzusetzen. Am weitesten geht hierbei DUPIC – „direct use of pressurized water spent fuel in CANDU“ das heißt der Einsatz im Wesentlichen unbearbeiteter (gegebenenfalls mechanisch umgeformt) „abgebrannter“ Brennelemente aus LWR in CANDU-Reaktoren.[3]
Bei einige in der Natur vorkommenden Uranbrennstoffen werden chemisch-aktive Umhüllungen, wie Magnox verwendet und müssen aufbereitet werden, da langfristige Lagerung und Entsorgung schwierig sind.[4]
Minore Actinoide
Kleine Spuren von Aktiniden (Transuranabfall) sind im abgebrannten Reaktorbrennstoff vorhanden. Diese sind Aktiniden andere als Uran und Plutonium und umfassen Neptunium, Americium und Curium. Die gebildete Menge hängt stark von der Art des verwendeten Kernbrennstoffs und den Bedingungen ab, unter denen er verwendet wurde. Zum Beispiel die Verwendung von MOX-Elementen (239Pu in einer 238U-Matrix) wird wahrscheinlich zur Produktion von mehr 241Am führen. Am und schwerere Nuklide als Brennstoff auf Uran-/Thorium-Basis (233U in einer 232Th Matrix).
Für stark angereicherte Kernbrennstoffe in marinen und Forschungsreaktoren variiert das Isotopeninventar basierend auf dem Kernbrennstoffmanagement und den Betriebsbedingungen des Reaktors.
Nachzerfallswärme
Wenn ein Kernreaktor heruntergefahren wurde und die Kettenreaktion der Kernspaltung aufgehört hat, wird aufgrund des Beta-Zerfalls von Spaltprodukten noch weiter eine beträchtliche Menge an Wärme im Kernbrennstoff erzeugt. Aus diesem Grund beträgt die Abklingwärme zum Zeitpunkt des Abschaltens des Reaktors etwa 7 % der vorherigen Kernleistung, wenn der Reaktor eine lange und konstante Leistungshistorie hatte. Etwa 1 Stunde nach dem Herunterfahren beträgt die Abklingwärme etwa 1,5 % der vorherigen Kernleistung. Nach einem Tag sinkt die Zerfallswärme auf 0,4 % und nach einer Woche auf 0,2 %. Die Abnahme der Wärmeerzeugungsrate nimmt mit der Zeit langsam ab.
Verbrauchter Kernbrennstoff, der aus einem Reaktor entnommen wurde, wird normalerweise in einem wassergefüllten Abklingbecken Behälter gelagert für ein Jahr oder länger (an einigen Standorten 10 bis 20 Jahre), um es abzukühlen und seine Radioaktivität abzuschirmen. Praktische Abklingbecken basieren im Allgemeinen nicht auf einer passiven Kühlung, sondern erfordern, dass das Wasser aktiv durch Wärmetauscher gepumpt wird.
Kernbrennstoffstoffzusammensetzung und langfristige Radioaktivität
Die Verwendung von unterschiedlichen Kernbrennstoffe in Kernreaktoren führt dies zu unterschiedlichen SNF-Zusammensetzungen mit unterschiedlichen Aktivitätskurven.
Langlebige radioaktive Abfälle aus dem hinteren Teil des Brennstoffkreislaufs sind besonders relevant für die Erstellung eines vollständigen Abfallbewirtschaftungsplans für SNF. Auf lange Sicht hat radioaktiver Zerfall die Aktiniden im SNF aufgrund ihrer charakteristisch langen Halbwertszeiten einen signifikanten Einfluss. Je nachdem wie ein Kernreaktor befeuert wird, variiert die Aktinidzusammensetzung im SNF.
Ein Beispiel für diesen Effekt ist die Verwendung von Kernbrennstoffen mit Thorium. 232Th ist ein Material, das eine Neutroneneinfangreaktion und zwei Beta-Minus-Zerfälle eingehen kann, was zur Bildung von spaltbarem Material führt 233U. Sein radioaktiver Zerfall wird die Langzeitwirkung stark beeinflussen und Aktivität im SNF um eine Million Jahre. Ein Vergleich der mit 233U verbundenen Aktivitäten für drei verschiedene SNF-Typen ist in der Abbildung oben rechts zu sehen. Die verbrannten Brennstoffe sind Thorium mit Reaktor-Plutonium (RGPu), Thorium mit Waffen-Plutonium (WGPu) und Mischoxid-Kernbrennstoff (Derzeit kein Thorium). Für RGPu und WGPu ist die anfängliche Menge an 233U und sein Zerfall um eine Million Jahre zu sehen. Dies wirkt sich auf die Gesamtaktivitätskurve der drei Kernbrennstofftypen aus. Das anfängliche Fehlen von 233U und seinen Tochterprodukten in MOX-Elementen führt zu einer geringeren Aktivität in rechten Region der Abbildung unten rechts, wohingegen für RGPu und WGPu die Kurve aufgrund des Vorhandenseins von 233U höher gehalten wird ist nicht vollständig verfallen. Nukleare Wiederaufbereitung kann die Aktiniden aus dem abgebrannten Brennstoff entfernen, damit sie als langlebiges Spaltprodukt verwendet oder beseitigt werden können.
Korrosion abgebrannter Brennelemente
Edelmetallnanopartikel und Wasserstoff
Nach der Ausarbeitung zur Korrosion des Elektrochemikers David W. Shoesmith,[5][6] haben Nanoteilchen aus Mo-Tc-Pd einen starken Einfluss auf die Korrosion von Urandioxidbrennstoff. Beispielsweise legt seine Arbeit nahe, dass hohe Wasserstoff-Konzentration (aufgrund der anaerober Korrosion des Stahl-Abfallbehälter) wird die Oxidation von Wasserstoff an den Nanopartikeln eine schützende Wirkung auf das Urandioxid ausüben. Dieser Effekt kann als Beispiel für den Schutz durch eine Opferanode angesehen werden, die statt einer Metall-Anode reagiert und das verbrauchte Wasserstoffgas löst.
Lagerung, Behandlung und Entsorgung
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Abgebrannter Kernbrennstoff wird entweder im Abklingbecken für abgebrannte Brennelemente (SFPs) oder in trockenen Fässern gelagert. In den Vereinigten Staaten befinden sich abgebrannte Brennelemente und Fässer entweder direkt auf Kernkraftwerksstandorten oder in unabhängigen Lagereinrichtungen für abgebrannte Brennelemente (Independent Spent Fuel Storage Installations, ISFSI). ISFSIs können neben einem Kernkraftwerksstandort liegen oder sich an einem anderen Ort befinden. Die überwiegende Mehrheit der ISFSI lagert abgebrannte Brennelemente in trockenen Fässern. Morris Operation ist derzeit das einzige ISFSI mit einem Becken für abgebrannte Brennelemente in den USA.
Nukleare Wiederaufbereitung kann abgebrannten Brennstoff in verschiedene Kombinationen trennen von wiederaufbereitetem Uran, Plutonium, kleinere Aktiniden, Spaltprodukte, Reste von Zirkonium oder Stahl Verkleidung, Aktivierungsprodukte und die Reagenzien oder Verfestiger, die bei der Wiederaufbereitung selbst zugeführt werden. Wenn diese Bestandteile des abgebrannten Kernbrennstoffs wiederverwendet werden würden und zusätzliche Abfälle als Nebenprodukte der Wiederaufbereitung würden nur begrenzt anfallen, könnte die Wiederaufbereitung letztendlich das zu entsorgende Abfallvolumen verringern.
Alternativ kann der intakt-abgebrannte Kernbrennstoff direkt auf hohem Niveau entsorgt werden radioaktiver Müll. Die Vereinigten Staaten haben ein Endlager in tiefen geologischen Formationen geplant, so wie das Yucca-Mountain-Endlager für Atommüll Dort muss es abgeschirmt und verpackt werden, damit für Jahrtausende nicht in die unmittelbare Umwelt des Menschen gelangt.[7] Am 5. März 2009 jedoch Energieminister Steven Chu sagte einer Anhörung des Senats, dass "Yucca-Mountain nicht länger als Option für die Lagerung von Reaktorabfällen angesehen wird.[8]
Die geologische Entsorgung wurde in Finnland unter Anwendung des KBS-3-Prozesses genehmigt.[9]
Risiken
Von abgebrannte Brennelemente geht mit Halbwertszeiten von bis zu 24.000 Jahren über lange Zeitspannen eine erhebliches Strahlenrisiko aus. Zum Beispiel überschreitet die Oberflächenstrahlendosis eines typischen Brennelements 10 Jahre nach der Entfernung aus einem Reaktor 100 Sv/h. Dabei handelt es sich um ein Vielfaches der tödlichen Äquivalenzdosis für Menschen die bei 5 Sv liegt[10].
Es ist umstritten, ob abgebrannte Brennelemente im Abklingbecken anfällig für Ereignisse wie Erdbeben[11] oder Terroranschläge sind.[12] Dies könnte wahrscheinlich zu einer Freisetzung von Strahlung führen.[13]
Im seltenen Fall eines Kernbrennstoffaustritts im normalen Betrieb kann das Primärkühlmittel in das Element eindringen. Für die Nachbestrahlungsprüfung von Brennelementen werden normalerweise optische Techniken verwendet.[14]
Seit den Terroranschlägen vom 11. September 2001 hat die Nuclear Regulatory Commission eine Reihe von Vorschriften erlassen, die vorschreiben, dass alle Abklingbecken und Reaktoren gegen Naturkatastrophen und Terroranschläge unempfindlich zu gestalten sind. Infolgedessen werden gebrauchte Kernbrennstoffbecken mit einer Stahlauskleidung und dickem Beton ummantelt und regelmäßig überprüft, um die Widerstandsfähigkeit gegen Erdbeben, Tornados, Hurrikane, Erdbeben und Seichen bzw. Tsunamis sicherzustellen.[15][16]
Literatur
- John H. Large: Radioactive Decay Characteristics of Irradiated Nuclear Fuels
Einzelnachweise
- P.G. Lucuta, R.A. Verrall, Hj. Matzke, B.J. Palmer: Microstructural features of SIMFUEL — Simulated high-burnup UO2-based nuclear fuel. In: Journal of Nuclear Materials. 178, Nr. 1, January 1991, S. 48–60. doi:10.1016/0022-3115(91)90455-G.
- Solution of Fission Products in UO2. Archiviert vom Original am 10. September 2008. Abgerufen am 18. Mai 2008.
- https://www.nextbigfuture.com/2009/04/dupic-fuel-cycle-direct-use-of.html
- RWMAC's Advice to Ministers on the Radioactive Waste Implications of Reprocessing. Radioactive Waste Management Advisory Committee (RWMAC). 3. November 2002. Archiviert vom Original am 29. August 2008. Abgerufen am 18. Mai 2008.
- David W. Shoesmith. University of Western Ontario. Abgerufen am 18. Mai 2008.
- Electrochemistry and corrosion studies at Western. Shoesmith research group, University of Western Ontario. Abgerufen am 18. Mai 2008.
- Testimony of Robert Meyers Principal deputy Assistant Administrator for the Office of Air and Radiation U.S. Environmental Protection Agency before the subcommittee on Energy and Air Quality Committee on Energy and Commerce U. S. House of Representatives, July 15, 2008
- H. Josef Hebert: Nuclear waste won't be going to Nevada's Yucca Mountain, Obama official says. In: Chicago Tribune. Archiviert vom Original am 24. März 2011.
- Vincent Ialenti: Death and succession among Finland's nuclear waste experts. In: Physics Today. 70, Nr. 10, October 2017, S. 48–53. bibcode:2017PhT....70j..48I. doi:10.1063/PT.3.3728.
- Backgrounder on Radioactive Waste. In: https://www.nrc.gov. U.S. Nuclear Regulatory Commission (NRC). 23. Juni 2021. Abgerufen am 10. Mai 2021.
- Christian Parenti: Fukushima's Spent Fuel Rods Pose Grave Danger. In: The Nation, 15. März 2011.
- Are Nuclear Spent Fuel Pools Secure?. Council on Foreign Relations. 7. Juni 2003. Archiviert vom Original am 12. April 2011. Abgerufen am 5. April 2011.
- Mark Benjamin: How Safe Is Nuclear-Fuel Storage in the U.S.?. In: Time Magazine, 23. März 2011.
- W. H. Huang, T. W. Krause, B. J. Lewis: Laboratory Tests of an Ultrasonic Inspection Technique to Identify Defective CANDU Fuel Elements. In: Nuclear Technology. 176, Nr. 3, 10. April 2017, S. 452–461. doi:10.13182/NT11-A13320.
- Fact Sheet on Storage of Spent Nuclear Fuel. Archiviert vom Original am 27. Oktober 2014. Abgerufen am 25. Juni 2017.
- Nuclear Waste Disposal. Archiviert vom Original am 6. Juli 2012. Abgerufen am 5. Juni 2012.